普鲁士蓝PB及其衍生物研究简介

  普鲁士蓝（PB）是人们熟知的一种蓝色染料，因为它的颜色而得名，已有着二百多年的悠久历史，是很早被报道的合成配合物之一。PB及其衍尘物具有三维网状结构，在低密度，易掺杂溶剂以及可变的结构和计量学等许多方面与交联的有机聚合物类似，结构稳定性;还具有沸石性质，能在水溶液中很快地与碱金属离子发生交换。PB具有较高的电化学可逆性，用作电子传递的媒介，可降低氧化还原物质是过氧化物电化学反应的过电位，被称为“人工过氧化物酶”。是其修饰电极用于H2O2的检测，在环境、生物、医学[27-29]方面应用，因此过渡金属cyanide是PB修饰电极成为电化学分析领域一个活跃的研究方向。

  由于PB及其衍生物具有的电化学可逆性，高度的稳定性，容易制备，且制备成本低等优点，自从其被发现以来，其研究领域不断扩大，研究的对象从普鲁士蓝本身到其衍生物，其应用的领域从简单的作为染料、显色剂，到作为核电站废水的吸附剂，电化学的电极修饰材料、电显色剂、电池电极材料等。PB是过渡金属cyanide中的一种化合物。

PB的电化学性质

  对PB而言，电催化机理一直是PB修饰电极的研究热点。在我们通常研究的电位范围内，其电化学活性是由于PB晶格结构中元素铁的价态变化造成的。通过对PB膜的电化学行为的研究发现，其在弱酸性(pH 4.0)的KCI( 1.0mol/L)溶液中出现两对氧化还原峰，分别处于0.2V和1.0 V (vs.SCE)，并将其理解为这是由于PB晶格结构中铁离子的电子自旋状态不同造成的，这两对峰分别对应于高自旋铁离子(Fe3+/2+）和低自旋铁离子(FeⅢ/Ⅱ)的氧化还原反应，因此，作者将0.2V处对应的峰归因于如下的电化学反应:

而将1.0V处的峰归因于如下的反应:

  当然，PB晶格周围的化学环境会对其电化学行为产生很大的影响，因而造成其峰电位也相应变化，当支持电解液中没有反应物时，循环伏安检测中表现的是修饰电极自身的氧化还原峰;当有反应物存在时，循环伏安表现为氧化峰或还原峰电流有相应的改变，且随反应物浓度的不同而有不同变化。修饰电极自身的氧化还原过程伴随K+在晶格中的进出，直接影响PB的电催化作用。通过控制反应条件，可使催化性能得到优化。这从PB修饰电极在不同媒介及不同阳离子的支持电解质中的循环伏安图中可以看出。

  另外，PB修饰电极的电化学行为与其制备方法，制备条件及PB粒径大小等也有很大的关系。用界面聚集法在含有半的金电极表面制成了纳米PB修饰的金电极，并用循环伏安法研究其电化学性质，发现在0.20V处的一对氧化还原峰在低电位扫描速度(1.0~20.0 mV/s )时成两对峰。他们根据XRD和TEM实验的研究结果，提出了这一现象是由于PB膜内外FeⅢ/Ⅱ的电化学性质的差异所致。PB还具有类似于沸石的分子筛结构，因而对溶液中的阳离子具有选择透过性。如:在水溶液中其对碱金属离子的选择性顺序为:Cs+>Rb+>K+>Na+>Li+。解释为这是由碱金属水合阳离子的半径决定的。PB在氧化还原过程中会伴随有K+的进出晶格以维持电荷平衡。

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