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研究動態(tài)
理解粒子關(guān)聯(lián)態(tài)對材料特性的影響是推進新型量子信息器件發(fā)展的關(guān)鍵科學(xué)問題之一。當(dāng)多種準(zhǔn)粒子(包括費米子(如電子)和玻色子(如激子(束縛的電子-空穴對)))的相互作用時,會導(dǎo)致關(guān)聯(lián)物態(tài)的出現(xiàn),其與超導(dǎo)性、關(guān)聯(lián)絕緣體等重要物理現(xiàn)象密切相關(guān)。范德華材料中的莫爾超晶格已成為研究凝聚態(tài)物理關(guān)聯(lián)態(tài)的前沿平臺,而關(guān)聯(lián)態(tài)對發(fā)射相干性這一量子光學(xué)關(guān)鍵參數(shù)的影響與調(diào)控,在過渡金屬二硫?qū)倩铮═MD)構(gòu)成的半導(dǎo)體二維莫爾超晶格中仍缺乏系統(tǒng)探索。
中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)譚青海教授與蔡洪冰教授,新加坡南洋理工大學(xué)的Weibo Gao教授團隊合作的工作在該領(lǐng)域取得重要突破,相關(guān)成果以《Enhanced coherence from correlated states in WSe2/MoS2 moiré heterobilayer》為題,發(fā)表于國際SCI期刊《Nature Communications》上。通過開展激發(fā)功率、溫度與靜電摻雜依賴性實驗,課題組在WSe2/MoS2莫爾超晶格中證實了關(guān)聯(lián)態(tài)對層間激子光致發(fā)光(PL)發(fā)射相干性的調(diào)控作用。研究表明,WSe?/MoS?異質(zhì)雙層中莫爾層間激子的發(fā)射相干性對材料中的相關(guān)絕緣態(tài)高度敏感,層間激子發(fā)射線寬在特定功率范圍內(nèi)呈下降趨勢,該現(xiàn)象被歸因于激子(玻色子)之間的相互作用。同時,在整數(shù)電子填充因子fel=1時,光致發(fā)光光譜的摻雜依賴性中也出現(xiàn)了這種線寬最小值,印證了電子(費米子)絕緣態(tài)對層間激子發(fā)射相干性的影響。這一發(fā)現(xiàn)揭示了莫爾半導(dǎo)體中激子-激子和激子-電子相互作用的豐富性,并通過調(diào)控這種相互作用為調(diào)控發(fā)射相干性鋪平了道路。該研究借助低震動無液氦磁體與恒溫器-attoDRY2100和低溫強磁場拉曼顯微鏡-cryoRaman系統(tǒng)探究了激發(fā)功率、溫度及摻雜對莫爾激子相干性的影響,為二維材料量子光學(xué)特性調(diào)控提供了重要實驗依據(jù)。
研究進展
WSe?/MoS?異質(zhì)結(jié)器件結(jié)構(gòu)如圖1a所示,器件光學(xué)圖像如圖1b所示,通過柵極電壓可以實現(xiàn)載流子摻雜控制。該異質(zhì)雙層結(jié)構(gòu)由單層WSe?堆疊在單層MoS?上構(gòu)成。因兩者晶格常數(shù)差異,即使對準(zhǔn)也會形成莫爾超晶格。超晶格勢不僅誘導(dǎo)電子局域化,還導(dǎo)致激子局域化,從而產(chǎn)生多個莫爾IX能級(圖1c)。莫爾激子與莫爾誘導(dǎo)準(zhǔn)粒子晶格之間的相互作用會影響莫爾激子的光致發(fā)光發(fā)射,例如相干性(圖1d、e)。
圖1:器件結(jié)構(gòu)與理論物理圖像。1a: 器件的結(jié)構(gòu)示意圖,通過電極可以調(diào)控器件的載流子摻雜。1b: 器件的光學(xué)照片。1c: 莫爾層間激子(IX)與莫爾誘導(dǎo)準(zhǔn)粒子晶格間相互作用的示意圖。1d-e:低相干性(1d)與高相干性(1e)中莫爾IX發(fā)射的示意圖。莫爾激子的時間相干性受到關(guān)聯(lián)態(tài)影響。不同顏色的箭頭示意不同能量下的激子發(fā)射。
課題組系統(tǒng)研究了器件 PL 光譜隨激發(fā)功率的演變(圖 2a)。當(dāng)激發(fā)功率超過 8 μW 時,高能激子峰 P2 開始出現(xiàn);功率超過 34 μW 時,P2 發(fā)射主導(dǎo) PL 信號。通過對 P2 發(fā)射峰的功率依賴線寬分析(圖 2b,34 μW 功率下擬合結(jié)果見插圖),發(fā)現(xiàn) P2 線寬從 34 μW 時的 19.3 meV 降至 110 μW 時的 17.6 meV,在 100-150 μW 功率區(qū)間形成線寬凹陷。為驗證線寬變窄現(xiàn)象,采用馬赫 - 曾德爾干涉儀(圖 2c 插圖)測量 P2 發(fā)射的相干時間,發(fā)現(xiàn)在線寬變窄的功率范圍內(nèi),相干時間出現(xiàn)峰值(圖 2c),因相干時間與線寬成反比,該結(jié)果直接證實了線寬變窄現(xiàn)象的存在(圖 2d 為激子 - 激子排斥作用導(dǎo)致非均勻展寬減弱的示意圖)。
圖2:激子相互作用的時間相干性探測。2a: 器件1的功率依賴性光致發(fā)光(PL)光譜。低能量和高能量莫爾層間激子分別標(biāo)記為P1和P2。2b: P2發(fā)射譜線的線寬與激發(fā)功率關(guān)系圖。插圖:730納米波長(34微瓦功率)激發(fā)下的擬合光致發(fā)光光譜。2c: P2發(fā)射的相干時間與激發(fā)功率關(guān)系圖。插圖:時間相干性測量裝置示意圖。2d:通過激子-激子排斥作用實現(xiàn)非均勻展寬減弱的示意圖。
在恒定激發(fā)功率(約100微瓦)和5K至72K溫度變化下,光致發(fā)光光譜呈現(xiàn)紅移現(xiàn)象(圖3a),源于溫度誘導(dǎo)的帶隙變化。隨著溫度升高,線寬凹陷逐漸減小, 50K時消失(圖3b)。該現(xiàn)象機制為:非均勻線寬縮減依賴于無序勢能最低點處激子極化激元(IX)的聚集,其聚集程度由激子極化激元密度和遷移率決定。5K至72K溫區(qū)內(nèi),PL 強度和功率飽和曲線相對穩(wěn)定,表明層間激子密度變化可忽略,因此溫度依賴性主要由激子遷移率隨溫度升高而降低所致。團隊建立考慮莫爾激子遷移率溫度依賴性的理論模型,與實驗數(shù)據(jù)高度吻合(圖 3b),進一步驗證了該物理機制。
圖3 線寬縮窄的溫度依賴性。3a:器件1的PL光譜隨溫度變化關(guān)系。所用激發(fā)功率約為100微瓦。3b: 不同溫度下的線寬與功率關(guān)系圖。圖中的點與線分別代表實驗數(shù)據(jù)和理論模型的擬合結(jié)果。陰影區(qū)域表示通過光致發(fā)光光譜的雙峰高斯擬合獲得的線寬不確定度。
本研究使用的低震動無液氦磁體與恒溫器-attoDRY2100(圖x)是一款干式閉循環(huán)低溫強磁場恒溫器。它憑借超卓特性,在本研究及眾多前沿科研領(lǐng)域發(fā)揮著不可替代的作用。系統(tǒng)可提供1.8K到室溫的變溫環(huán)境,震動噪音極低。其采用全自動控溫,通過觸屏即可輕松控制溫度與磁體。在磁場配置方面,可選擇9T、12T以及矢量磁體,以滿足不同實驗的磁場需求。頂部進樣的設(shè)計,可快速換樣,有效提高了實驗效率;目前,attoDRY2100已在國內(nèi)外眾多課題組廣泛應(yīng)用于量子通信、量子點發(fā)光、半導(dǎo)體材料、二維材料等研究領(lǐng)域。針對典型實驗需求,該產(chǎn)品設(shè)計了幾種標(biāo)準(zhǔn)顯微鏡方案方便用戶進行拉曼、熒光等常見的測量手段對材料進行光-電-磁物理性質(zhì)的變溫與變磁場環(huán)境測量。
圖4. 低震動無液氦磁體與恒溫器-attoDRY2100,可以選配低溫拉曼顯微鏡,低溫AFM,低溫雙軸旋轉(zhuǎn)臺等配置。
attocube低震動無液氦磁體與恒溫器
低震動無液氦磁體與恒溫器-attoDRY2100 已經(jīng)在北京大學(xué),半導(dǎo)體所,清華大學(xué),南京大學(xué),復(fù)旦大學(xué)等單位順利運行,持續(xù)助力各個課題組的科研工作。圖5為常見的的低溫強磁場拉曼顯微鏡,該系統(tǒng)集成成熟拉曼顯微鏡,配置attocube低溫消色差物鏡以及納米精度位移臺,可以實現(xiàn)對常見二維材料,量子點,納米線等微納尺度材料的低溫拉曼,熒光光譜,光電流等光電磁學(xué)性質(zhì)測量。2024年3月,德國attocube公司推出了用于超靈敏SPM測量的全新超低振動低溫恒溫器attoDRY2200。該系統(tǒng)已經(jīng)在英國,德國,中國等國家進行安裝與運行,助力全球用戶進行NV色心成像研究。
圖5:常見配置-低溫強磁場拉曼顯微鏡。
attoDRY2100主要技術(shù)特點:
? 超低振動、基于脈沖管的閉環(huán)低溫恒溫器,專為掃描探針顯微鏡應(yīng)用而設(shè)計
? 磁場范圍:0~9T ( 可選12T,9T-3T,9T-1T-1T矢量磁體等)
? 寬溫度范圍:1.8 K~300 K
? 通過 eNSPIRE 電子設(shè)備進行自動化控制,實時繪圖,多功能接口
? 可選顯微鏡:AFM/CFM(NV色心研究),AFM(接觸式與非接觸式), CFM
? 樣品定位范圍:5×5×4.8 mm3
? 掃描范圍: 50 μm ×50 μm@300 K, 30 μm ×30 μm@4 K
? 商業(yè)化探針
? 可集成升級 MFM,PFM, ct-AFM, cryoRAMAN, atto3DR等功能
?全新升級款:用于超靈敏SPM測量的超低振動低溫恒溫器attoDRY2200
圖6:用于超靈敏 SPM 測量的超低振動低溫恒溫器attoDRY2200
低震動無液氦磁體與恒溫器-attoDRY2100 部分發(fā)表文獻:
Xing DING, et al. High-efficiency single-photon source above the loss-tolerant threshold for efficient linear optical quantum computing. Nature Photonics, 19, 387–391 (2025)
Xiaodong XU, et al. Ferromagnetism and topology of the higher flat band in a fractional Chern insulator. Nature Physics, 21, 549–555 (2025)
Kin Fai Mak, et al. Correlated states controlled by a tunable van Hove singularity in moiré WSe2 bilayers. Nature Communications 16, : 1959 (2025)
Qinghai TAN, et al. Enhanced coherence from correlated states in WSe2/MoS2 moiré heterobilayer. Nature Communications 16, : 4518 (2025)
Yu YE, et al. Probing the anomalous Hall transport and magnetic reversal of quasi-two-dimensional antiferromagnet Co1/3NbS2. Nature Communications 16, : 4465 (2025)
Yu YE, et al. Multi-parameter control of photodetection in van der Waals magnet CrSBr.Light: Science & Applications, 14: 67 (2025)
Yihua WANG, et al.Direct observation of chiral edge current at zero magnetic field in a magnetic topological insulator. Nature Communications 16, : 963 (2025)
Zhiliang YE, et al. Resolving polarization switching pathways of sliding ferroelectricity in trilayer 3R-MoS2. Nature Nanotechnology, 2025
Xuefeng WANG, et al. Large Anomalous Hall Effect in a Noncoplanar Magnetic Heterostructure. Adv. Funct. Mater. 2025, 2422040
Zhihai CHENG, et al. The First Molecular Ferroelectric Mott Insulator. Adv. Mater. 2025, 2414560
低震動無液氦磁體與恒溫器-attoDRY 部分國內(nèi)用戶單位:
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